Barret war ursprünglich sozusagen das Mastermind von Pink Floyd, er hat alle Songs geschrieben, Lead-Gitarre gespielt und gesungen. Jedoch hat er es mit den Drogen übertrieben und ist verrückt geworden. Er war nicht mehr ansprechbar und für die Band nicht mehr tragbar, da er bei Auftritten z.B. so verpeilt war das es hingegangen ist, seine Gitarre komplett verstimmt hatte und 30 Min nur eine Note gespielt. So entschieden die anderen, ihn durch David Gilmour zu ersetzen. Das erste Album der Floyd Piper at the Gates of Dawn ist noch komplett mit Syd Barret.
Außerdem beziehen sich viele der späteren Floyd-Werke auf ihn, so z.B. die komplette Wish you were here ( Shine On You Crazy Diamond ist über Syd Barret ) oder auch The Wall ( Die Figur des Pink trägt Charakterzüge von Barrett ).
Anekdote : Bei den Aufnahmen zu Wish you were here ist Barret, nachdem er von den anderen jahrelang nicht gesehen wurde, plötzlich im Studio aufgetaucht und hat so verändert ausgesehen, dass die anderen ihn nicht sofort erkannten, danach ist er wieder für längere Zeit spurlos verschwunden.